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史無(wú)前例！光催化領(lǐng)域新突破，江海龍教授最新Angew！

來(lái)源：時(shí)間：2024-03-15 11:06:57 瀏覽：2049次

第一作者：He Wang

通訊作者：江海龍教授

通訊單位：中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)

DOI: 10.1002/anie.202401443.

研究背景

原子級(jí)精確的金屬納米團(tuán)簇（NCs）具有獨(dú)特的光學(xué)性質(zhì)和豐富的催化位點(diǎn)，在光催化領(lǐng)域具有廣闊的應(yīng)用前景。然而，它們的光誘導(dǎo)不穩(wěn)定性和光生載流子遷移低效率性構(gòu)成了重大挑戰(zhàn)?；诖?，中科大江海龍教授團(tuán)隊(duì)史無(wú)前例地將雜原子摻雜金屬NCs封裝到MOF中，構(gòu)成了Z型異質(zhì)結(jié)體系，大大提高了光催化析氫活性和穩(wěn)定性。本項(xiàng)研究為制造結(jié)構(gòu)精確和可定制的非均相光催化劑鋪平了道路。

文章要點(diǎn)

1、對(duì)比Ag₂₅@UiO-66-NH₂，摻雜雜原子的MAg₂₄@UiO-66-NH₂光催化制氫活性明顯增強(qiáng)，其中AuAg₂₄@UiO-66-NH₂的光催化制氫活性最高，達(dá)到3.6 mmol g^-1 h^-1，遠(yuǎn)遠(yuǎn)優(yōu)于其他雜原子。此外，經(jīng)過(guò)多次循環(huán)，AuAg₂₄@UiO-66-NH₂仍表現(xiàn)出良好的光催化析氫活性。

2、XPS和瞬態(tài)吸收光譜表明，封裝在MOF中的MAg₂₄ NCs在可見(jiàn)光下產(chǎn)生了類似于Z型異質(zhì)結(jié)體系，其有利于電荷轉(zhuǎn)移，從而促進(jìn)電荷分離以及優(yōu)化Ag電子態(tài)，提高光催化活性。

圖文展示

圖1.合成MAg₂₄@UiO-66-NH₂的路線圖

圖2.Ag₂₅@UiO-66-NH₂的HAADF-STEM圖

圖3.MAg₂₄@UiO-66-NH₂光催化制氫的動(dòng)力學(xué)及循環(huán)性能

圖4. AuAg₂₄@UiO-66-NH₂的性能表征

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