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華科夏寶玉等Angew.丨串聯(lián)電熱催化系統(tǒng)助力CO2R！

來源：時間：2023-12-11 09:51:02 瀏覽：2222次

第一作者：Guoliang Mei

通訊作者：夏寶玉教授、游波教授、唐從輝博士、孫宇杰教授

通訊單位：華中科技大學、美國辛辛那提大學

DOI: 10.1002/ange.202314708

研究背景

直接將二氧化碳（CO₂）電還原為有價值的化學物質對碳中和至關重要，但其主要產物僅限于簡單的C₁/C₂化合物，而傳統(tǒng)上，陽極氧的副產物不被利用?；诖耍?/span>華中科技大學夏寶玉教授、游波教授、唐從輝博士和美國辛辛那提大學孫宇杰教授等人成功研發(fā)了一種串聯(lián)電熱催化系統(tǒng)，將CO₂電催化還原與熱催化氧化氨基碳糖化結合，以產生各種增值酰胺。制備的六甲基四胺（HMT）摻入Ag和氫氧化鎳碳酸鹽電催化劑，可以高效共生產CO和O₂，法拉得效率（FE）分別為99.3%和100%。

文章要點

1、作者證明了一種串聯(lián)電熱催化系統(tǒng)，將電催化CO₂還原與熱催化氧化氨基碳糖化結合，以產生各種增值酰胺。需注意，CO₂在水中電還原產生的CO和O₂都被用來促進隨后的氧化氨基碳糖化。在CO₂R電解槽中，采用MEA電池內的六甲基四胺（HMT）功能化銀陰極（Ag-HMT）和碳酸氫氧化鎳陽極（Ni-HC）驅動CO和O₂的高效共產，法拉第效率分別為99.3%和100%。

2、結合實驗和密度泛函理論（DFT）計算研究，作者闡明了HMT在CO選擇性生產中的有益作用。在熱催化反應器中，Pd（II）催化的芳基硼酸、胺和CO之間的氧化氨基碳糖化反應產生各種酰胺（10種類型），產率超過81%。本工作證明了串聯(lián)電熱催化策略在具有經濟吸引力的二氧化碳轉化和酰胺合成方面的有效性，為探索二氧化碳潛力的充分利用提供了一條新的途徑，并為合成有價值的有機酰胺提供了一個可持續(xù)和經濟有效的策略。

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