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孫學(xué)良院士Angew.：提高4個(gè)數(shù)量級(jí)！多陽(yáng)離子混合氯SSEs來(lái)助力

來(lái)源：時(shí)間：2023-11-06 09:53:06 瀏覽：1777次

第一作者：Xiaona Li、Yang Xu、Changtai Zhao

通訊作者：孫學(xué)良院士、梁劍文、梅濤

通訊單位：加拿大西安大略大學(xué)、有研(廣東)新材料技術(shù)研究院、湖北大學(xué)

DOI: 10.1002/ange.202306433.

研究背景

全固態(tài)鋰電池（ASSLBs）因其高安全性、高能量密度和在較寬的溫度范圍內(nèi)的應(yīng)用，引起了科學(xué)家們對(duì)無(wú)機(jī)固態(tài)電解質(zhì)（SSEs）的研究興趣，而SSEs是ASSLBs的重要組成部分。作為一個(gè)突出的代表，硫化物基SSEs具有超高的室溫（RT）離子電導(dǎo)率（超過(guò)10^-2 S cm^-1），但硫化物基SSEs仍面臨著電化學(xué)穩(wěn)定性窗口較窄、對(duì)氧化物正極材料的界面穩(wěn)定性較差等嚴(yán)重問(wèn)題。基于此，加拿大西安大略大學(xué)孫學(xué)良院士等人報(bào)道了以L(fǎng)aCl₃和CeCl₃晶格（UCl₃型結(jié)構(gòu)）為主體，結(jié)合多陽(yáng)離子混合策略，研發(fā)了一系列UCl₃型SSEs，其室溫離子電導(dǎo)率超過(guò)10^-3 S cm^-1，并與高壓氧化物正極具有良好的兼容性。

文章要點(diǎn)

1、作者采用多陽(yáng)離子混合策略，設(shè)計(jì)了一系列超離子氯化硅，并利用機(jī)械化學(xué)技術(shù)合成。對(duì)比普通的LiCl-LaCl₃（UCl₃型）SSEs，這些多陽(yáng)離子混合氯離子SSEs的室溫Li⁺電導(dǎo)率可以顯著提高4個(gè)數(shù)量級(jí)。多金屬陽(yáng)離子誘導(dǎo)的大尺寸六方一維通道和高度無(wú)序的非晶相觸發(fā)了Li⁺、Na⁺、K⁺、Cu⁺和Ag⁺的快速多離子電導(dǎo)。UCl₃型SSEs能夠?qū)崿F(xiàn)一個(gè)穩(wěn)定的原型ASSLBs，能夠超過(guò)3000次循環(huán)和在-30 °C下的高可逆性。

2、本文強(qiáng)調(diào)，在陽(yáng)離子位點(diǎn)內(nèi)構(gòu)建更多的無(wú)序構(gòu)型是促進(jìn)Li⁺快速遷移的重要策略。更重要的是，這些多陽(yáng)離子混合氯離子SSEs是第一個(gè)有望超過(guò)10^-3 S cm^-1的多陽(yáng)離子電導(dǎo)骨架（Li⁺，Cu⁺，Cu⁺，Ag⁺）。本研究進(jìn)一步豐富了UCl₃型SSEs的家族，對(duì)全新的多陽(yáng)離子混合氯化物的進(jìn)一步探索，有可能促進(jìn)適合高能量密度ASSLBs的先進(jìn)鹵化物SSEs的發(fā)展。

圖文展示

圖1.[MX₉]⁶^-、UCl₃等結(jié)構(gòu)示意圖

圖2.UCl₃型氯化物SSEs的表征

圖3.多種UCl₃型SSEs的拉曼和HR-TEM表征

圖4.多種UCl₃型SSEs的表征

圖5.多種UCl₃型SSEs的性能

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