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JACS新發(fā)表丨王璐&姚穎方等人太陽(yáng)能甲醇合成的潤(rùn)濕性工程！

來(lái)源：時(shí)間：2023-12-11 10:04:56 瀏覽：1863次

第一作者：Zhe Lu、Yangfan Xu和Zeshu Zhang

通訊作者：姚穎方、Geoffrey A. Ozin和王璐

通訊單位：南京大學(xué)、加拿大多倫多大學(xué)和香港中文大學(xué)（深圳）

DOI: https://doi.org/10.1021/jacs.3c07349.

研究背景

將含有綠色H₂的二氧化碳（CO₂）轉(zhuǎn)化為有價(jià)值的甲醇被認(rèn)為是緩解大氣中CO₂濃度和減少對(duì)化石燃料依賴的一種有效方法，但傳統(tǒng)的甲醇合成需要較高的反應(yīng)溫度（約240 ℃）和壓力（約5 MPa）。通過光熱催化吸收太陽(yáng)能有可能克服這一障礙，但是探索性能穩(wěn)定的高效光熱催化劑仍然具有挑戰(zhàn)性。設(shè)想一種疏水催化劑表面將選擇性地排斥強(qiáng)極性的水和甲醇，而不是弱極性的CO產(chǎn)物，從而比CO更有利于甲醇反應(yīng)。盡管在解吸產(chǎn)生的分子方面具有優(yōu)勢(shì)，但其他機(jī)制上的優(yōu)勢(shì)有待發(fā)現(xiàn)。因此，疏水表面能夠發(fā)揮其他作用來(lái)促進(jìn)催化過程，將具有重要的科學(xué)意義和技術(shù)意義?；诖?，香港中文大學(xué)（深圳）王璐和南京大學(xué)姚穎方等人報(bào)道了一種In₂O₃甲醇合成光催化劑，通過這種策略，修飾后的催化劑可以在很大范圍內(nèi)調(diào)節(jié)甲醇的產(chǎn)率和選擇性，分別為1436 μmol g_cat^-1 h^-1和61%。

文章要點(diǎn)

1、原位質(zhì)譜分析的結(jié)果表明，在In₂O₃表面修飾烷基硅烷涂層，生成的極性分子不僅在動(dòng)力學(xué)上促進(jìn)了甲醇的合成，而且還提供了表面活性H，從而促進(jìn)了后續(xù)的加氫反應(yīng)。

2、實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明這種潤(rùn)濕性設(shè)計(jì)策略也可以應(yīng)用于其他加氫催化劑，包括Fe₂O₃、CeO₂、ZrO₂和Co₃O₄。與CO相比，每一種都能使動(dòng)力學(xué)速率和熱力學(xué)轉(zhuǎn)化向甲醇或CH₄轉(zhuǎn)變。

圖文展示

圖1.疏水性In₂O₃催化劑的結(jié)構(gòu)和元素表征

圖2.疏水性In₂O₃催化劑的催化性能

圖3.原位光譜

圖4.機(jī)制研究

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