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劉遠越JACS：Fe-N-C催化劑上ORR的限速步驟是什么？

來源：時間：2023-11-16 09:57:53 瀏覽：4029次

第一作者：Saerom Yu

通訊作者：劉遠越教授

通訊單位：美國得克薩斯大學奧斯汀分校

DOI: https://doi.org/10.1021/jacs.3c09193

研究背景

氧還原反應(yīng)（ORR）對于燃料電池和金屬-空氣電池等多種可再生能源技術(shù)至關(guān)重要，其中鉑（Pt）是ORR的最佳催化劑，但高成本，阻礙了其商業(yè)化應(yīng)用。鐵（Fe）單原子嵌入氮摻雜石墨烯（Fe-N-C）是最有希望的候選者之一，常用于酸性條件下。然而，還不清楚是哪一步限制了Fe-N-C的ORR速率，極大地限制了該催化劑的發(fā)展。通常提出的Fe-N-C上ORR的途徑如下：* + O₂ → *OO，*OO + H⁺ + e^? → *OOH，*OOH + H⁺ + e^? →*O + H₂O，*O + H⁺ + e^? → *OH，*OH + H⁺ + e^? → * + H₂O。實驗確定限速步驟還具有挑戰(zhàn)性?；诖耍?/span>美國得克薩斯大學奧斯汀分校劉遠越教授等人報道了所有步驟的活化能，在恒定電極電位下通過分子動力學模擬（AIMD）計算得到。

文章要點

1、與一般認為加氫步驟限制反應(yīng)速率相反，作者發(fā)現(xiàn)限制反應(yīng)速率的步驟是氧分子取代Fe上吸附的水，這是通過H₂O解吸和O₂吸附的協(xié)同運動發(fā)生的，而不會使現(xiàn)場裸露。

2、盡管這是一個明顯的“熱”過程，通常被認為是與電位無關(guān)的，但勢壘隨著電極電位的減小而減小，可以解釋為更強的Fe-O₂結(jié)合和更弱的Fe-H₂O結(jié)合在較低的電勢下，由于O₂獲得電子和H₂O提供電子給催化劑。本研究為Fe-N-C的ORR提供了新的見解，并強調(diào)了動力學研究在非均相電化學中的重要性。