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北京大學(xué)郭少軍團(tuán)隊，最新JACS！

來源：時間：2023-09-11 14:35:30 瀏覽：1739次

第一作者：Youxing Liu

通訊作者：郭少軍教授

通訊單位：北京大學(xué)

DOI: 10.1021/jacs.3c05914

01

研究背景

物理上限制在光活性材料上的金屬隔離團(tuán)簇（Metal-isolated clusters, MIC）是光合作用合成過氧化氫（H₂O₂）領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)，但在報道的光催化系統(tǒng)中MICs的弱約束導(dǎo)致其催化活性和穩(wěn)定性較低?；诖耍?strong style="margin:0px;padding:0px;outline:0px;max-width:100%;box-sizing:border-box !important;overflow-wrap:break-word !important;">北京大學(xué)郭少軍教授等人報道了一種氟化共價有機(jī)骨架（COFs）的新策略，以強(qiáng)烈限制Pd ICs，從而極大提高H₂O₂光合作用的光催化活性和穩(wěn)定性。

02

文章要點(diǎn)

1、在文中，作者設(shè)計并合成了兩種具有約3 nm納米腔的含氟COFs（TAPT-TFPA COFs）和不含氟COFs（TAPT-PBA COFs）。

2、實(shí)驗(yàn)和理論結(jié)果均表明，所制備的COFs中的強(qiáng)電負(fù)性氟化物不僅增強(qiáng)了金屬-載體相互作用（MSI）以促進(jìn)光催化劑的穩(wěn)定性，而且調(diào)節(jié)了納米構(gòu)象區(qū)域的局部化學(xué)環(huán)境以優(yōu)化Pd ICs的d帶中心。

3、測試發(fā)現(xiàn)，最佳的TAPT-TFPA COFs@Pd ICs光催化劑的H₂O₂產(chǎn)率穩(wěn)定在2143 μmol h^-1 g^-1。最重要的是，所制備的TAPT-TFPA COFs@Pd ICs在100 h以上表現(xiàn)出較高的催化穩(wěn)定性，是所有已報道的材料中最好的。

03

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