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天大鞏金龍團隊，又雙叒叕發(fā)Nature子刊！

來源：時間：2023-05-16 10:38:39 瀏覽：2370次

第一作者：Sai Chen

通訊作者：鞏金龍教授

通訊單位：天津大學

DOI: https://doi.org/10.1038/s41467-023-38284-0

研究背景

丙烷脫氫（Propane dehydrogenation, PDH）是一種直接生產(chǎn)丙烯的工業(yè)技術，近年來受到廣泛關注。然而，現(xiàn)有的非氧化脫氫技術仍然存在熱力學平衡的限制和嚴重的結焦問題?；诖?，天津大學鞏金龍教授團隊報道了在納米核-殼氧化還原催化劑上，利用化學循環(huán)工程技術開發(fā)了強化丙烷脫氫制丙烯的工藝。在文中，作者設計了一種將脫氫催化劑和氧載體結合在一個顆粒上的納米級核-殼氧化還原催化劑。

文章要點

1、核-殼氧化還原催化劑優(yōu)選由2-3個原子層狀釩（V）包覆的氧化鈰（CeO₂）納米疇組成，以實現(xiàn)晶格氧體擴散和表面反應的協(xié)同調(diào)節(jié)。在脫氫步驟（還原劑）中，Ce-V氧化還原催化劑為丙烷脫氫生成丙烯、H₂O和H₂提供點陣氧，提供可在再氧化步驟（氧化劑）中被空氣再氧化的還原價態(tài)，從而閉合回路。

2、測試發(fā)現(xiàn)，該催化劑表現(xiàn)出最高的93.5%的丙烯選擇性，在300次長期脫氫-氧化循環(huán)下維持了43.6%的丙烯產(chǎn)率，優(yōu)于工業(yè)上相關的K-CrO_x/Al₂O₃催化劑的類似物，并且在化學循環(huán)方案的擴大中顯示出45%的節(jié)能。

3、結合原位光譜、動力學和密度泛函理論（DFT）計算，作者提出了一個內(nèi)在動態(tài)的晶格氧“供體-受體”過程，該過程解釋了核-殼氧化還原催化劑中體擴散和表面反應的協(xié)同調(diào)節(jié)。CeO₂氧載體產(chǎn)生的O^2?通過界面上一致的跳躍途徑擴散，并轉移到V脫氫位點，穩(wěn)定了表面V，氧覆蓋適度，沒有明顯的過氧化或開裂。

圖文展示