av影院在线观看-久久久久久国产精品视频-亚洲综合第一页-日日夜夜天天-快射视频网-国产精品国产-欧美三级午夜理伦三级中视频-国产日韩未满十八禁止观看-亚洲一区 国产-亚洲成av人片-久草综合视频-天天射影院-91精品一区二区-国产又粗又硬-黄色91免费-亚洲精品无码永久在线观看-中文字幕人妻高清乱码

預存
Document
當前位置：文庫百科 ? 文章詳情
計算文獻導讀（十六）：Adv. Mater. | 選擇性催化抑制Li-S電池穿梭效應的DFT計算分析
來源：科學10分鐘 時間：2022-01-11 21:28:03 瀏覽：3506次

研究背景

可溶性含鋰多硫化合物（LiPSs，也被稱作Li2Sn, 4 ≤ n ≤ 8）在電極間穿梭，將導致電池容量嚴重下降，以及電解質的過多使用等問題，嚴重制約了Li-S電池的實際應用。目前，催化作用對Li-S電池中穿梭效應的影響被廣泛討論，并被視作可以加速Li2Sn轉化為不可溶的短鏈硫化物（如Li2S），從而成為解決穿梭效應的有效策略。硫化物、氮化物、磷化物及其異質結構被廣泛用作該類催化劑。

研究結果

近日，來自天津大學化工學院楊全紅教授團隊的研究人員，設計出了新的選擇性催化劑，作為連續(xù)“固-液-固”硫氧化還原反應的調控手段。銦(In)基催化劑被證明能夠有效減緩單質硫的固-液轉化、溶解為多硫化物的過程，同時加速多硫化物的液-固轉化、沉積為不溶性Li2S的過程，從根本上減少了多硫化物在電解質中的積累，最后抑制穿梭效應。研究人員通過DFT計算模擬研究了Li2Sn與InO2表面的相互作用，以及可溶的長鏈Li2Sn（n較大）向不可溶的短鏈Li2Sn（n較?。┺D化的動力學能壘。

計算分析

圖 1. LiInS2 催化劑和反應路徑的計算模擬

在實驗的基礎上，研究人員們結合DFT計算模擬，更好地了解LiInS2催化劑的形成，以及與石墨烯相比，Li2Sn與In2O3之間的相互作用的不同。為了建立In2O3催化劑的精確模型，研究人員獲取了ADF-STEM成像如圖1a所示。

結果表明，In2O3的(4-40)、(222)面分別存在間隔為1.79和2.92 ?的晶格條紋。同時結合XRD分析，研究人員判定In2O3 (222)為主要暴露的表面，并被用作計算模擬的主要研究對象，來優(yōu)化Li2Sn吸附的幾何形狀。

同時研究表明，Li2S4在In2O3 (222)表面傾向于與In形成In-S鍵，且In-S鍵長度(2.42-2.61 ?)與標準LiInS2的鍵長度(2.49 ?)相近，如圖1c所示，這證實了LiInS2催化劑的形成。圖1d為Li2S4與In2O3的三維電荷轉移圖，等值面值為2×10?3 e Bohr?3。在S和In2O3的界面處觀察到明顯的電荷積累，表明In2O3與Li2Sn之間有很強的相互作用。

為了更清楚地了解電荷轉移狀態(tài)，研究人員構建了In、S和O原子的二維電荷圖，如圖1e所示，其中黃色和藍色區(qū)域分別表示負電荷和正電荷。在In原子周圍有明顯的正電荷積累，表明In原子傾向于從In2O3晶格中溶解出來。圖1f顯示了在3d和S 2p上的投影狀態(tài)密度(PDOS)?；谫M米能級下，在?2 eV左右的電子態(tài)時，發(fā)現(xiàn)In 3d與S 2p軌道明顯重疊，進一步證實了In與S之間的相互作用以及LiInS2催化劑的易于形成。

表 1. 多硫化合物在In2O3表面的優(yōu)化吸附結構

然后，研究人員提供了Li2S2、Li2S4、Li2S8和S8在In2O3表面的所有優(yōu)化結構如表 1所示，進一步證實了Li2Sn與In2O3通過In-S鍵結合。從優(yōu)化的結果中提取In2O3上的S8來研究結合能。如圖1g所示，In2O3與S8之間的結合能為?3.07 eV，遠高于清潔石墨烯襯底的?0.74 eV。單質硫(S8)容易吸附在In2O3表面，這是由于強的In-S鍵產生了較高的結合能，在一定程度上減緩了S8向Li2S8的轉化。

最后，研究人員在考慮了Li2S8*、Li2S6*、Li2S4*和Li2S2*多硫化物中間體的同時，構建了如圖 1h所示的反應路徑圖。如預期的那樣，該催化劑大大降低了多硫化物逐步轉化為不可溶解S化物的能壘。例如，在石墨烯襯底上，Li2S6*與Li2S4*的轉化存在明顯的0.47 eV的能壘。相比之下，In2O3催化劑上的這種轉化僅為0.13 eV，這證實了該催化劑能夠加速長鏈多硫化物向短鏈多硫化物的氧化還原轉化，促進多硫化合物的析出，以減緩穿梭效應。

文獻鏈接

https://doi.org/10.1002/adma.202101006

評論 / 文明上網(wǎng)理性發(fā)言
12條評論
全部評論 / 我的評論
最熱 /  最新
全部 3小時前 四川
文字是人類用符號記錄表達信息以傳之久遠的方式和工具?，F(xiàn)代文字大多是記錄語言的工具。人類往往先有口頭的語言后產生書面文字，很多小語種，有語言但沒有文字。文字的不同體現(xiàn)了國家和民族的書面表達的方式和思維不同。文字使人類進入有歷史記錄的文明社會。
點贊12
回復
全部
查看更多評論
相關文章

基礎理論丨一文了解XPS（概念、定性定量分析、分析方法、譜線結構）

2020-05-03

手把手教你用ChemDraw 畫化學結構式：基礎篇

2021-06-19

晶體結構可視化軟件 VESTA使用教程（下篇）

2021-01-22

【科研干貨】電化學表征：循環(huán)伏安法詳解（上）

2019-10-25

【科研干貨】電化學表征：循環(huán)伏安法詳解（下）

2019-10-25

XRD的基本原理與應用

2020-11-03

熱門文章/popular

基礎理論丨一文了解XPS（概念、定性定量分析、分析方法、譜線結構）

手把手教你用ChemDraw 畫化學結構式：基礎篇

晶體結構可視化軟件 VESTA使用教程（下篇）

【科研干貨】電化學表征：循環(huán)伏安法詳解（上）

電化學實驗基礎之電化學工作站篇 （二）三電極和兩電極體系的搭建 和測試

【科研干貨】電化學表征：循環(huán)伏安法詳解（下）

微信掃碼分享文章
贵南县| 辽中县| 定日县| 武功县| 织金县| 西藏| 靖安县| 黔西县| 山东| 呼和浩特市| 阳谷县| 奉新县| 武隆县| 江西省| 台湾省| 台前县| 滦南县| 敦化市| 富裕县| 措美县| 扶余县| 湾仔区| 容城县| 朝阳县| 来安县| 庆云县| 龙山县| 汨罗市| 广元市| 锡林浩特市| 平陆县| 石台县| 南岸区| 台湾省| 永靖县| 金乡县| 宁晋县| 张家川| 清镇市| 双鸭山市| 陆丰市|
+

你好，很高興為您服務！

發(fā)送